Titre du document / Document title

Superacidité d'oxydes sulfatés. Approches expérimentale et théorique = Superacidity of sulfated metallic oxides. Experimental and theoretical approaches

Auteur(s) / Author(s)

Babou Frédéric ; Vedrine Jacques (Directeur de thèse) ;

Affiliation(s) du ou des auteurs / Author(s) Affiliation(s)

Université de Lyon 1, Lyon, FRANCE (Université de soutenance)

Résumé / Abstract

Le but de cette thèse est de déterminer l'origine de la superacidité observée chez certains oxydes métalliques sulfatés. Une étude préliminaire a permis de trouver les conditions optimales de préparation de quatre types d'oxydes sulfatés de façon à obtenir pour chacun une acidité maximale. Cette acidité a été mesurée à l'aide de réactions qui nécessitent une catalyse acide. Par ce moyen il a été établi que parmi les oxydes étudiés, seule la zircone sulfatée peut être qualifiée de superacide. Il a donc été effectué une étude approfondie des sites éventuellement responsables de l'acidité de cet oxyde sulfaté. Cette étude a été menée au niveau théorique et au niveau expérimental; l'étude théorique a permis, au moyen de calculs ab initio, de montrer que les sites de Lewis les plus forts détectables en milieu anhydre sont de force comparable à celle du trioxyde de soufre, ces sites se transforment par hydratation en sites acides de Brönsted, de force comparable à celle de l'acide sulfurique. Ces résultats ont également été obtenus par spectroscopie infra-rouge à l'aide de l'adsorption des mêmes molécules sondes que celles utilisées pour les calculs ab initio. La zircone sulfatée se trouve donc à la frontière entre les solides acides et superacides, ce qui permet de conclure qu'une superacidité thermodynamique faible suffit pour obtenir une superacidité cinétique marquée

Source / Source

Travaux Universitaires - Thèse nouveau doctorat
1994  [Note(s) :  [118 p.]] (bibl.: 136 ref.)  (Année de soutenance : 1994) (N^o :  94 LYO1 0053)

Langue / Language

Français

Mots-clés anglais / English Keywords

Chemical properties ; Dehydration ; Superacid ; Isomerization ; Butane ; Propanol ; Metal Oxides ; Metal Sulfates ; Ab initio method ; Acid catalysis ;

Mots-clés français / French Keywords

Propriété chimique ; Déshydratation ; Superacide ; Isomérisation ; Butane ; Propanol ; Métal Oxyde ; Métal Sulfate ; Méthode ab initio ; Catalyse acide ;

Mots-clés espagnols / Spanish Keywords

Propiedad química ; Deshidratación ; Superácido ; Isomerización ; Butano ; Propanol ; Metal Óxido ; Metal Sulfato ; Método ab initio ; Catálisis ácida ;

Localisation / Location

INIST-CNRS, Cote INIST : T 94458,